МНОГОФОТОННЫЕ ПРОЦЕССЫ

Процессы вз-ствия эл.-магн. излучения с в-вом, при к-рых в одном элем. акте одновременно происходит поглощение или испускание (или то и другое) неск. фотонов. Разность энергий поглощенных и испущенных фотонов равна энергии, приобретаемой (или теряемой) ч-цами в-ва (атомами и молекулами). В этом случае происходит многофотонный переход ч-ц между квант. состояниями. М. п. проявляются в достаточно сильных световых полях, поэтому их широкое исследование началось после создания лазеров.

Рис. 1. Квант. схемы двухфотонных процессов: а — комбинац. рассеяние; б — двухфотонное поглощение; в — двухфотонное испускание.

Простейшими М. п. явл. двухфотонные. В элем. акте комбинационного рассеяния ч-ца одновременно поглощает фотон с энергией ћw1 и испускает фотон другой энергии ћw2 (рис. 1,а). Рассеивающая ч-ца при этом переходит из состояния с энергией ?1 на уровень ?2; изменение энергии ч-цы равно разности энергий поглощённого и испущенного фотонов ћw1-ћw2. При д в у х ф о т о н н о м п о г л о щ е н и и (рис. 1, б) ч-ца приобретает энергию ?2-?1, равную сумме энергий двух поглощённых фотонов ћw1+ћw2, происходит т. н. д в у х ф о т о н н о е в о з б у ж д е н и е вещества. В случае же двухфотонного испускания (рис. 1, в) ч-ца, находившаяся первоначально в возбуждённом состоянии ?2, переходит на более низкий уровень ?1 с одноврем. излучением двух фотонов: ћw1+ћw2=?2-?1. Аналогичные процессы возможны и с участием трёх и большего числа фотонов (рис. 2, а, б). Примерами М. п. явл. также м н о г о ф о т о н н а я и о н и з а ц и я и м н о г о ф о т о н н ы й ф о т о э ф ф е к т.

Рис. 2. а, б — схемы трёхфотонного (гиперкомбинационного) рассеяния света; в — процесс четырёхфотонной ионизации.

В первом случае в результате одноврем. поглощения неск. фотонов происходит отрыв эл-нов от атома или молекулы (рис. 2, в). Во втором случае одноврем. поглощение неск. фотонов приводит к вырыванию эл-на из в-ва.

Каждый фотон, возникающий при М. п., может испускаться либо самопроизвольно (спонтанно), либо под действием внеш. излучения с той же частотой (вынужденное испускание). Вероятность m-фотонного процесса Wm, в к-ром происходит поглощение и вынужденное испускание фотонов с энергиями ћw1, ћw2, ... ћwm, равна Wm=Amn1n2... nm, где n1, n2, . . ., nm— плотности числа фотонов с соответствующей энергией, т. е. вероятность Wm пропорц. произведению интенсивностей падающего излучения на частотах w1, w2, ..., wm. Константа Am зависит от структуры в-ва, типа М. п. и от частоты падающего излучения. Если, напр., одна из частот возбуждающего излучения близка к частоте промежуточного перехода в атоме, то величина Am резонансным образом возрастает. Так, при двухфотонных процессах это имеет место, если ћw1»?3-?1.

Отношение вероятности М. п. с участием т фотонов к вероятности М. п. с участием (m-1) фотонов Wm-1 при отсутствии промежуточных резонансов по порядку величины равно (Е/Еат)2 , где Е — амплитуда напряжённости электрич. поля излучения, Еат — ср. напряжённость внутриатомного электрич. поля (Еат=109 В/см). Для нелазерных источников излучения (E<-Eат) с увеличением числа фотонов, участвующих в элем. акте, вероятность М. п. резко уменьшается. Поэтому до появления лазеров наблюдались помимо однофотонных лишь двухфотонные процессы при рассеянии света: резонансная люминесценция, рэлеевское рассеяние света, спонтанное Мандельштама — Бриллюэна рассеяние и комбинац. рассеяние света. Лазерные источники света позволяют получать весьма высокие плотности мощности излучения (Е=Еат). При этом резко возрастают вероятности М. п. При больших интенсивностях излучения М. п. во многом определяют оптич. свойства в-ва. Напр.: прозрачные в-ва при достаточно высокой интенсивности падающего лазерного излучения могут стать непрозрачными за счёт процессов многофотонного поглощения.

Правила отбора для М. п. отличны от правил отбора для однофотонных процессов. Напр., в средах, обладающих центром симметрии, дипольные электрич. переходы с участием четного числа фотонов разрешены только между состояниями с одинаковой чётностью, а с участием нечётного числа фотонов — между состояниями с противоположной чётностью. Измерение спектров многофотонных поглощения или рассеяния позволяет оптич. методами исследовать энергетич. состояния в-ва, возбуждение к-рых из осн. состояния с помощью однофотонных процессов запрещено (см. НЕЛИНЕЙНАЯ СПЕКТРОСКОПИЯ).

М. п., в к-рых наряду с поглощением имеет место испускание фотонов, используются в оптических преобразователях частоты.

Рис. 3. Квант. схемы процессов сложения двух частот (о), генерации третьей гармоники (б) и разностных частот (в).

Напр., процесс вынужденного комбинац. рассеяния используется в генераторах комбинац. частот (к о м б и н а ц и о н н о м л а з е р е). Процессы, в к-рых конечное квант. состояние в-ва совпадает с исходным (рис. 3), лежат в основе генерации гармоник, суммарных и разностных частот лазерного излучения. На них основано также действие параметрических генераторов света.